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本文通過反應(yīng)力場來研究中性雙甘氨肽與高取向熱解石墨的碰撞動力學(xué)過程，分別模擬初始入射角度為0o、20o、45o和70o以及入射能量為481.5kJ/mol和表面溫度為677K的情況，并且確定和分析了散射產(chǎn)物的角度分布、平動能分布、內(nèi)能分布和表面滯留時(shí)間分布。雙甘氨肽是一種多原子分子，具有較多的低頻振動模式和較強(qiáng)的表面吸附相互作用，這些使得碰撞過程的表面滯留時(shí)間較長和容易造成能量損失，尤其是表面法線方向。由于碰撞分子的動量沿表面法線方向上明顯地發(fā)生損失，而沿表面平行方向上的動量則會大部分保留，因此，其散射角通常會呈現(xiàn)出超鏡面反射分布，并且末態(tài)的平動能要遠(yuǎn)小于所謂硬立方模型的預(yù)測值。本文加深了多肽分子與高取向熱解石墨碰撞及其能量轉(zhuǎn)移過程的認(rèn)識和理解，有助于設(shè)計(jì)在稀薄大氣中收集這類大分子的中性氣體濃縮器。
最近人們對利用衛(wèi)星在行星的稀薄大氣中尋找具有生命特征的有機(jī)分子產(chǎn)生濃厚的興趣。質(zhì)譜儀經(jīng)常被用來識別各種有機(jī)分子，然而在太空中，稀薄氣體的低密度構(gòu)成了一個嚴(yán)重的挑戰(zhàn)。其中一種可能的解決方法是使用氣體濃縮器，其入口為錐形集中壁并且連接著一個氣體收集室。氣體在集中壁上發(fā)生碰撞反應(yīng)，促進(jìn)氣體散射到收集室中積累。設(shè)計(jì)這樣一個氣體濃縮器需要了解相關(guān)分子的散射行為。高定向熱解石墨(HOPG)具有多層石墨烯的有序結(jié)構(gòu)、表面穩(wěn)定和化學(xué)惰性，是一種潛在的集中壁材料，研究表明Ar、Xe、N2、O2、CO2和H2O等在HOPG的高能碰撞過程，散射角度具有較窄的鏡像或超鏡像分布，其能量分布可以通過簡單的硬立方模型（hard cube model）預(yù)測。對于多原子分子，在碰撞過程中能量容易轉(zhuǎn)移到分子的內(nèi)部運(yùn)動模式，其散射行為要比惰性原子和小分子更為復(fù)雜。在本文中，我們將探討雙甘氨肽與HOPG的散射動力學(xué)，雙甘氨肽是兩個甘氨酸分子通過脫水縮合形成的肽鍵化合物，這為理解其他多肽化合物和更為復(fù)雜的生物分子提供了一個簡單的模型。由于技術(shù)上的原因，雙甘氨肽很難汽化進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，因此，理論模擬成為理解雙甘氨肽散射過程的重要手段。
我們通過反應(yīng)力場（ReaxFF）來研究中性雙甘氨肽與HOPG的碰撞動力學(xué)過程，分別模擬初始入射角度為0°、20°、45°和70°以及入射能量為481.5KJ/mol和表面溫度為677K的情況，并且確定和分析了散射產(chǎn)物的角度分布、平動能分布、內(nèi)能分布和表面滯留時(shí)間分布。根據(jù)法線方向的動量變化情況，碰撞軌跡可以分為三種類型：直接散射（impulsive scattering）、多次碰撞散射（extended impulsive scattering）和束縛（trapping），其中直接散射在低入射角度時(shí)占據(jù)主導(dǎo)，并隨著入射角度的增加而減小，而多次碰撞散射和束縛呈現(xiàn)相反的變化趨勢。由于雙甘氨肽具有較多的低頻振動模式和較強(qiáng)的表面吸附相互作用，這些使得碰撞過程的表面滯留時(shí)間較長和容易造成能量損失，尤其是表面法線方向。由于碰撞分子的動量沿表面法線方向上明顯地發(fā)生損失，而沿表面平行方向上的動量則會大部分保留，因此，其散射角通常會呈現(xiàn)出超鏡面反射分布，并且末態(tài)的平動能要遠(yuǎn)小于硬立方模型的預(yù)測值。此外，模擬沒有發(fā)現(xiàn)雙甘氨肽碰撞解離（surface-induced dissociation）的現(xiàn)象。本研究加深了多肽分子與HOPG及其能量轉(zhuǎn)移過程的認(rèn)識和理解，有助于設(shè)計(jì)在稀薄大氣中收集這類大分子的中性氣體濃縮器。